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澳大利亞臥龍崗大學--酞菁鈷/石墨烯催化劑的立體改性以增強和穩定地將CO2電化學還原為CO
       使用金屬絡合物/碳基雜化物將CO2電化學轉化為CO既高效又具有選擇性。分子絡合物固定在碳底物上并參與CO2還原的電催化反應的方式不是很容易理解。在這項工作中,通過π-π堆疊成功地將高溶解度和空間受阻的八烷氧基酞菁鈷(II)固定在化學轉化的石墨烯上。與類似的鈷酞菁/石墨烯催化劑相比,烷氧基取代有助于抑制石墨烯片材上酞菁的聚集,通過單個酞菁分子(在480 mV的超電位下約5 s-1)顯著提高了催化活性,在30小時的電解過程中,也具有穩定的CO轉化率。
 
Figure 1. (a)CoPc-A的分子結構;(b)CoPc的分子結構;(c)CoPc-A和CCG/CoPc-A雜化物的紫外可見吸收光譜;(d)CoPc和CCG/CoPc雜化物的紫外可見吸收光譜;(e)CCG、CoPc-A和CCG/CoPc-A雜化物的拉曼光譜;(f)CCG、CoPc和CCG/CoPc雜化物的拉曼光譜;(g)CCG/CoPc-A和CCG/CoPc雜化物在Co 2p區域的XPS光譜。
 
 
Figure 2. (a)CCG/CoPc-A和CCG/CoPc雜化物在CO2飽和電解質中的總電流密度;(b)CCG/CoPc-A(紅線)和CCG/CoPc混合物(藍線)對于CO(實心圓)和H2(空心圓)的法拉第效率;(c)CCG/CoPc(藍色條)和CCG/CoPcA(紅色條)混合物在不同應用電勢下生產CO的有效TOF(eTOFs);(d)用于生產CO的質量電流密度。
  

Figure 3. (a)在CO2飽和的0.1 M KHCO3電解質(pH 6.8)中,CCG/CoPc-A和wCCG/CoPc-A雜化物的循環伏安圖;(b)w-CCG/CoPc-A和CCG/CoPc-A雜化催化劑在不同超電勢下的氣體分析結果;(c)w-CCG/CoPc-A和CCG/CoPc-A雜化催化劑的CO分電流密度。
 
 
Figure 4. (a)CCG/CoPc雜化物和(b)CCG/CoPc-A雜化物在-0.69 V(對應于580 mV的過電勢)下,在0.1 M KHCO3水性電解質中電解30小時的長期穩定性。
 
 
Figure 5. 提出CCG/CoPc和CCG/CoPc-A雜化物的CO2催化機制。
 
       相關研究成果于2019年由澳大利亞臥龍崗大學Gordon G. Wallace和David L. Officer課題組,發表在ACS Energy Lett.(DOI: 10.1021/acsenergylett.8b02355)上。原文:Steric Modification of a Cobalt Phthalocyanine/Graphene Catalyst To Give Enhanced and Stable Electrochemical CO2 Reduction to CO。
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